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我们组在MTO催化反应的“超分子活性中心”取得新进展

 日期:2016/4/19 7:00:00 浏览量:

沸石分子筛催化甲醇制乙烯、丙烯等低碳烯烃的MTO (methanol-to-olefins)反应已经成为目前石油化工领域代替石油生产大宗化学品-低碳烯烃的核心技术。然而MTO过程的反应机理仍不是很清楚,这在一定程度上制约了高效催化剂的研发。MTO反应中的一个独特现象是限域在分子筛孔道中的“烃池”物种(如碳正离子和多甲苯)具有催化作用,同时分子筛酸性位的作用也必不可或缺,人们认为在MTO 反应中可能存在由“烃池”物种和分子筛骨架酸性位共同组成的“超分子活性中心”,但是对于“超分子活性中心”是否存在以及它在MTO过程中的作用机制一直缺乏直接的实验证据。

    最近,研究组的徐君研究员、王超和王强博士利用前期所发展的13C-27Al双共振固体NMR新技术, 在研究沸石分子筛ZSM-5上MTO反应中, 直接观察到了13C(“烃池”有机物种)与27Al (无机分子筛骨架铝)之间的相互作用,证实了“超分子活性中心”的存在;利用12C/13C 同位素交换NMR实验阐明了“超分子活性中心”在MTO反应中的作用:与分子筛骨架铝有强相互作用且空间邻近的”烃池”物种表现出高的反应活性,远离分子筛骨架铝的“烃池”物种的反应活性较低。该结果对于发展甲醇化学以及揭示MTO反应机理都具有重要意义。

 

            全文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201510920/abstract


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